SFB 858 B01 - Kooperative Katalyse an der Oberfläche – ein kombinatorischer Ansatz (SFB 858)

Grunddaten zu diesem Projekt

Beschreibung

Das Projekt befasst sich mit der Herstellung von anorganisch-organischen Hybridmaterialien, welche als kooperativ aktive, bi- und multifunktionelle Katalysatoren eingesetzt werden sollen. Als anorganisches Trägermaterial findet poröses SiO2 mit definierter Porengröße Anwendung. Reaktion von Trialkoxyalkylsilanen respektive Trichloralkylsilanen mit den SiOH-Funktionen an der Oberfläche führt zu Partikeln, welche an der Oberfläche Alken-, Alkin- und Azid-funktionalisiert sind. Diese drei funktionellen Gruppen reagieren chemoselektiv als orthogonale Prozesse unter Nutzung der Cu-freien Huisgen-[3+2]-Alkin-Azid-Cycloaddition, der entsprechenden Cu-katalysierten Variante und der radikalischen Carboaminoxylierung. Die orthogonalen Prozesse erlauben die Einführung unterschiedlicher, funktioneller Gruppen in einem kombinatorischen Ansatz („one-bead/one-compound“), welche als kooperativ aktive Einheiten wirken können. Als katalytisch aktive Einheiten werden vor allem Säure/Base-Paare verwendet, welche frustriert an der Oberfläche vorliegen. Als Testreaktionen werden die Aldol-, Michael- und die Baylis-Hillman-Reaktion studiert. Das neue Konzept wird schließlich zum Aufbau von tri- und tetrafunktionellen, kooperativ aktiven Katalysator-Systemen genutzt. Katalysatorwiedergewinnung gelingt über Filtration oder Zentrifugation. Experimentelle Bestimmung der kinetischen Kooperativität erfolgt über Aufbau und Analyse der entsprechenden Referenzsysteme.